Les lixiviats des décharges, caractérisés par leur composition complexe et leurs concentrations élevées de polluants, sont considérés comme l’un des types d’eaux usées les plus difficiles à traiter. Ces dernières années, les technologies de séparation par membrane ont été de plus en plus appliquées au traitement avancé des lixiviats. Parmi elles, les membranes de nanofiltration (NF) ont démontré des performances remarquables en raison de leur fort rejet des composés organiques et des sels divalents ou multivalents. Cependant, l'encrassement et le blocage des membranes restent des défis critiques pour un fonctionnement stable à long terme. L'encrassement réduit non seulement le flux membranaire et augmente la pression opérationnelle, mais augmente également les coûts de remplacement et la consommation d'énergie, affectant directement la faisabilité économique et la durabilité. Les études traditionnelles se sont principalement concentrées sur les paramètres opérationnels macroscopiques tels que la pression, la température et le pH, tandis que la compréhension au niveau micro- de la relation entre les structures moléculaires organiques et le comportement d'encrassement reste limitée. Pour résoudre ce problème, les chercheurs ont introduit des paramètres chimiques quantiques et des modèles de relation quantitative structure-activité (QSAR) pour explorer les mécanismes d'encrassement à l'échelle moléculaire, ouvrant ainsi de nouvelles voies pour prédire et contrôler l'encrassement des membranes.
En termes de méthodologie, l’étude s’est concentrée sur les membranes NF8040 mises au rebut dans une usine de traitement des lixiviats à Shanghai. L'analyse ICP a confirmé que l'encrassement était principalement causé par le dépôt d'ions Ca²⁺ et Fe³⁺. Des expériences d'adsorption et de coagulation ont été menées en utilisant 15 colorants organiques typiques comme polluants modèles dans des systèmes CaCl₂ et FeCl₃ afin de déterminer les efficacités d'élimination. Les résultats ont indiqué que le système FeCl₃ présentait une efficacité d'élimination des matières organiques significativement plus élevée que le système CaCl₂ (élimination moyenne : 45,94 % contre 5,50 %), avec des différences marquées entre les molécules individuelles, ce qui suggère que l'impact de la structure organique sur l'encrassement varie en fonction du fond d'ions inorganiques. Des calculs de chimie quantique ont été effectués pour 45 paramètres moléculaires, notamment l'énergie moléculaire, les charges locales et les énergies HOMO/LUMO, et des modèles QSAR ont été établis à l'aide d'une régression pas à pas pour élucider l'influence de la structure moléculaire sur l'efficacité de l'élimination et la contribution à l'encrassement. Les modèles ont été validés par des tests de validation croisée interne-, de validation externe et de randomisation Y-, démontrant une bonne stabilité et une bonne capacité prédictive. Plus précisément, dans le système CaCl₂, ELUMO (énergie orbitale moléculaire inoccupée la plus basse) a été identifiée comme le facteur clé influençant l'efficacité de l'élimination des matières organiques, tandis que dans le système FeCl₃, EB3LYP (énergie moléculaire totale, reflétant la taille moléculaire) était le facteur dominant. Au total, 219 composés organiques ont été détectés dans le lixiviat, allant de petites molécules (par exemple, 1,4-diéthyl-2-pipérazinone) à de grands complexes organiques-inorganiques (par exemple, tétracosaméthyl-cyclododecasiloxane). Ces molécules se sont révélées plus sujettes aux dépôts et au blocage lorsqu'elles interagissent avec le Ca²⁺, affectant de manière significative le flux et la durée de vie de la membrane.
Sur la base de ces résultats, les modèles QSAR peuvent prédire le comportement de différents polluants organiques dans des conditions d'encrassement, fournissant ainsi un outil pour l'évaluation de la durée de vie des membranes et faisant passer l'approche du « nettoyage après encrassement » réactif à la « prévention prédictive » proactive. En identifiant les caractéristiques moléculaires sujettes à l'interaction avec Ca²⁺ et Fe³⁺, la conception future de la membrane peut être ciblée via une fonctionnalisation de surface, des revêtements hydrophiles ou des modifications antisalissure. De plus, l'intégration de stratégies de prétraitement par coagulation ou par adsorption peut réduire l'entrée de composés organiques à haut risque dans le système membranaire, atténuant ainsi l'encrassement à la source. Une combinaison plus poussée des paramètres chimiques quantiques avec les données de capteurs en ligne pourrait permettre le développement de systèmes prédictifs dynamiques, facilitant le fonctionnement intelligent et adaptatif des membranes NF et promouvant une gestion précise et à faible teneur en carbone des systèmes de traitement des lixiviats.
En résumé, l'encrassement des membranes de nanofiltration n'est pas seulement influencé par les paramètres opérationnels conventionnels, mais est également étroitement lié aux structures moléculaires organiques et aux ions d'encrassement clés tels que Ca²⁺ et Fe³⁺. L'intégration des paramètres chimiques quantiques et de la modélisation QSAR fournit un aperçu des contributions des polluants organiques complexes à l'encrassement et offre une base scientifique pour l'optimisation des matériaux membranaires, la gestion opérationnelle et le contrôle intelligent. Cette approche ouvre de nouvelles perspectives pour le traitement durable et précis des lixiviats de décharge.
